非线性光学主要是研究强光和弱光与物质之间相互影响,从而产生一些新奇的物理效应的学科。
非线性光学打破常规线性物理现象,使用强光与物质相互作用从而改变物质本身的光学特性。而产生三阶非线性极化效应的介质,既可以是各向异性的晶体介质,也可以是各向同性的介质,具有普遍性。
近年来,随着科技的不断进步光学领域迅速发展,微纳结构增强薄膜三阶光学非线性成为当下研究的热点问题。三阶非线性光学材料具有大的应用前景,让其研究热度一直居高不下。更重要的是非线性光学的出现不仅重新定义了人们对新材料和结构研究方法以及应用的认知,还激发了应用领域井喷式的创新发展。
光入射进入介质引发非线性吸收时,其吸收由线性和非线性两部分组成,线性吸收不随光强变化产生影响,非线性吸收在材料的损伤阈值内随光强的变化而发生改变。
光与介质之间相互作用我们主要针对三阶非线性吸收进行分析其主要包括饱和吸收、反向饱和吸收、双光子吸收、自由载流子吸收等。
饱和吸收:
当强光入射进入介质,入射光强增大到一定范围介质对入射光的吸收逐渐饱和。
入射光继续增强,介质对入射光不再吸收,大于饱和值的光则透过介质。电子弛豫时长大于光子对材料的激发速率进而引发了材料的饱和吸收。
入射光强的不断增大使得介质中的电子从基逐渐向激发态转移,当基态的电子全部被激发到激发态。
重新弛豫时间不足电子无法回到基态 ,光强增大到一定范围基态电子全部到达激发态出现了基态漂白。
这时基态没有电子需要弛豫通常会出现单光子吸收,而单光子吸收又分为两大类型其中包括直接跃迁和间接跃迁两种。直接跃迁类型指的是电子直接从下能级的导带被激发至上能级的价带。
直接跃迁的出现主要源于材料的两个能带直接在 K-K 空间对称,即使不存在横向的动量守恒也能进行直接跃迁。间接跃迁指的是能级之间不能直接进行跃迁,在不满足横向动量守恒的情况下,下能级的导带与上能级的价带能带的 K 值不同,动量守恒是其跃迁的必要条件。
实现动量守恒必须通过吸收来进行间接跃迁。饱和吸收的类型多样可控性好在众多良好的非线性材料中都存在,在激光器激光谐振腔器件和吸收保护薄膜材料领域的应用上十分广泛。
反饱和吸收:
当强光入射进入介质,入射光强增大到一定范围介质对入射光的吸收逐渐饱和,入射光继续增强,介质对入射光吸收突破材料饱和吸收阈值极限继续对入射光进行吸收的现象被称为反饱和吸收现象。
材料具有反饱和吸收性质当入射光强不断增大时,介质本身的基态和激发态具有的吸收激发态大于基态,其激发态吸收截面也大于基态,进而激发态的吸收变大来源于很多的电子泵浦。
如果入射光强较弱,材料在线性领域不会激发非线性吸收,这样能使材料具有较高的线性透过率,当入射光强增大材料激发非线性吸收,材料对入射光进行吸收拦截,利用这种性质我们可以制作光限幅材料和全光开关。
双光子吸收:
强光入射样品对入射光在从低能级到高能级的过程中产生的吸收,一个光子不足以使其跃迁进而对入射光继续吸收一个光子的非线性吸收类型被称为双光子吸收。
双光子吸收效应的产生既可以是单光束入射也可以是双光束入射,入射光源一般为脉冲激光,介质中电子能级间的跃迁所要吸收的能量大小为光子能量大小的两倍。被激发的介质因为强光入射对单光束的一对光子进行吸收。
当双光束入射通过介质时,两个入射光束的频率之和图片与被照射样品之中的电子跃迁所需要的频率相同,那么被照射的介质会同时对两束入射光的光子进行双光子吸收,通过样品的光束进行监测会发现两束入射光同时衰减。
双光子吸收的物理模型可以理解为介质中电子进行能级跃迁因为无法一次性吸收一个光子进行跃迁因此需要进一步吸收光子,当吸收一个光子时电子跃迁到处于低能级和高能级之间的虚拟态,吸收第二个光子整个跃迁过程完成电子到达高能级。
双光子吸收属于典型的瞬态吸收,当吸收双光子也不能完成能级跃迁时介质可以吸收更多的光子进行能级跃迁被称为多光子吸收。拥有双光子吸收特性的材料对光限幅、信息储存等多方面都有很广泛的应用。
自由载流子吸收:
自由载流子吸收的出现会伴随着多光子吸收,属于非线性瞬态吸收。
当入射光刺激介质产生双光子吸收,电子吸收能量跃迁到导带后进入更高的能级电子因为自身吸收能量过多挣脱束缚成为自由载流子,自由载流子吸收通常容易在半导体非线性介质中被观测到。
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